Rabi frekvens

Rabi -frekvensen är den frekvens vid vilken sannolikhetsamplituderna för två atomenerginivåer fluktuerar i ett oscillerande elektromagnetiskt fält. Den är proportionell mot övergångsdipolmomentet för de två nivåerna och mot amplituden ( inte intensiteten ) hos det elektromagnetiska fältet . Befolkningsöverföring mellan nivåerna i ett sådant 2-nivåsystem upplyst med ljus som exakt resonerar med skillnaden i energi mellan de två nivåerna kommer att ske vid Rabi-frekvensen; när det infallande ljuset avstäms från denna energiskillnad (avstämt från resonans) så sker populationsöverföringen vid den generaliserade Rabi-frekvensen . Rabi-frekvensen är ett semiklassiskt begrepp eftersom det behandlar atomen som ett objekt med kvantiserade energinivåer och det elektromagnetiska fältet som en kontinuerlig våg.

I samband med ett kärnmagnetisk resonansexperiment är Rabi-frekvensen nutationsfrekvensen för ett provs nettokärnmagnetiseringsvektor kring ett radiofrekvent fält. (Observera att detta skiljer sig från Larmor-frekvensen , som kännetecknar precessionen av en tvärgående kärnmagnetisering kring ett statiskt magnetfält.)

Härledning

Betrakta två energiegentillstånd för ett kvantsystem med Hamiltonian ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}} ($ exempelvis kan detta vara Hamiltonian för en partikel i en ${\frac { 1}{r}}$ potential, som väteatomen eller alkaliatomerna):

$${\begin{aligned}\psi _{1}(\mathbf {r} ,t)&=e^{-i\omega _{1}t}|1\rangle \\\psi _ {2}(\mathbf {r} ,t)&=e^{-i\omega _{2}t}|2\rangle \end{aligned}}$$

Vi vill överväga den tidsberoende Hamiltonian

$${\hat {\mathcal {H}}}={\hat {H}}_{0}+{\hat {V}}(t)$$

där ${\hat {V}}(t)=e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}\cos (\omega t)$ är potentialen för det elektromagnetiska fältet. Om vi ​​behandlar potentialen som en störning kan vi förvänta oss att egentillstånden för den störda Hamiltonianen är en blandning av egentillstånden för den ursprungliga Hamiltonianen med tidsberoende koefficienter:

$$\Psi (\mathbf {r} ,t)=c_{1}(t)e^{-i\omega _{1}t}|1\rangle +c_{2}(t)e ^{-i\omega _{2}t}|2\rangle$$

Pluggar in detta i den tidsberoende Schrödinger-ekvationen

$$i\hbar {\frac {\partial \Psi (\mathbf {r} ,t)}{\partial t}} ={\hat {\mathcal {H}}}\Psi (\mathbf {r} ,t)$$

tar den inre produkten med var och en av $e^{i\omega _{1}t}\langle 1|$ och $\displaystyle e^{i\omega _{2}t}\langle 2|}$${\displaystyle \langle i|j\rangle =\delta _{i,j}} ,$ , och använder ortogonalitetsvillkoret för egentillstånd vi kommer fram till två ekvationer i koefficienterna $c_{1}(t )$ och $c_{2}(t)$ :

$${\display start{aligned}i{\dot {c}}_{1}(t)&={\frac {c_{2}(t)\cos(\omega t)}{\hbar }}(\langle 1| e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}|1\rangle +e^{i\omega _{0}t}\langle 1|e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E } _{0}|2\rangle )\\i{\dot {c}}_{2}(t)&={\frac {c_{1}(t)\cos(\omega t)}{\ hbar }}(e^{-i\omega _{0}t}\langle 2|e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}|1\rangle +\langle 1|e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}|1\rangle )\end{aligned}}}$$

där $\omega _{0}=\omega _{2}-\omega _{1}$ . De två termerna inom parentes är dipolmatriselement prickade in i det elektromagnetiska fältets polarisationsvektor. Vid betraktande av de sfäriskt symmetriska rumsliga egenfunktionerna $|i\rangle$ av väteatomens potential går de diagonala matriselementen till noll, vilket lämnar oss med

$${\begin{aligned}i{\dot {c}}_{1}(t)&={\frac {c_{2}(t)\cos(\omega t )}{\hbar }}\langle 1|e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}|2\rangle e^{i\omega _{0}t}\\i{\dot {c}}_{2}(t)&={\frac {c_{1}(t)\cos(\omega t)}{\hbar }}\langle 2|e\mathbf {r} \cdot \ mathbf {E} _{0}|1\rangle e^{-i\omega _{0}t}\end{aligned}}$$

eller

$${\begin{aligned}i{\dot {c}}_{1}(t)&=\Omega c_{2}(t)\cos(\omega t)e^{i\omega _{ 0}t}\\i{\dot {c}}_{2}(t)&=\Omega ^{*}c_{1}(t)\cos(\omega t)e^{-i\omega _{0}t}\end{aligned}}$$

Här $\Omega :=\Omega _{1,2}$ , där $\Omega _{i,j}={\frac {\langle i|e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{0}|j\rangle }{\hbar }}$ är Rabi-frekvensen.

Intuition

I täljaren har vi övergångsdipolmomentet för i $\displaystyle i\to j}$ -övergången, vars kvadratiska amplitud representerar styrkan av interaktionen mellan det elektromagnetiska fältet och atomen, och $\mathbf {E} _{0}={\hat {\epsilon }}E_{0}$ är vektorns elektriska fältamplitud , som inkluderar polarisationen . Täljaren har dimensioner av energi, så att dividera med $\hbar$ ger en vinkelfrekvens .

I analogi med en klassisk dipol är det tydligt att en atom med ett stort dipolmoment kommer att vara mer mottagligt för störning av ett elektriskt fält. Punktprodukten inkluderar en faktor $theta }$ \ , där $\theta$ är vinkeln mellan ljusets polarisation och övergångsdipolmomentet. När de är parallella är interaktionen starkast, när de är vinkelräta sker ingen interaktion alls.

Om vi ​​skriver om differentialekvationerna ovan:

$${\begin{aligned}i{\dot {c}}_{1}(t)=\Omega c_{2}(t)\cos(\omega t)e^{i\omega _{ 0}t}&\till {\frac {\Omega c_{2}}{2}}(e^{i(\omega -\omega _{0})t}+e^{-i(\omega + \omega _{0})t})\\i{\dot {c}}_{2}(t)=\Omega ^{*}c_{1}(t)\cos(\omega t)e^ {-i\omega _{0}t}&\to {\frac {\Omega ^{*}c_{1}}{2}}(e^{i(\omega +\omega _{0})t }+e^{-i(\omega -\omega _{0})t})\end{aligned}}$$

och tillämpa rotationsvågsapproximationen , som antar att ${\displaystyle \omega +\omega _{0}>>\omega -\omega _{0}},$ så att vi kan förkasta högfrekventa oscillerande termer, vi har

$${\begin{aligned}i{\dot {c} }_{1}(t)&={\frac {\Omega c_{2}}{2}}e^{i\delta t}\\i{\dot {c}}_{2}(t) &={\frac {\Omega ^{*}c_{1}}{2}}e^{-i\delta t}\end{aligned}}$$

där $\delta =\omega -\omega _{0}$ . Vi kan lösa dessa ekvationer, förutsatt att vid tidpunkten $t=0$ är atomen i $|1\rangle$ (dvs $c_{1}(0)=1$ ) för att hitta

$$|c_{2}(t)|^{2}={\frac {\Omega ^{2}\sin ^{2}{\bigg (}{\frac {{\sqrt {\Omega ^{2}+\delta ^{2}}}t}{2}}{\bigg )}}{\Omega ^{2 }+\delta ^{2}}}$$

Detta är sannolikheten som en funktion av avstämning och tid för befolkningen i staten $|2\rangle$ . En plot som funktion av avstämning och rampning av tiden från 0 till $t={\frac {\pi }{\Omega }}$ ger:

Vi ser att för $\delta =0$ kommer populationen att pendla mellan de två tillstånden vid Rabi-frekvensen.

Generaliserad Rabi-frekvens

Kvantiteten ${\sqrt {\Omega ^{2}+\delta ^{2}}}$ kallas vanligen för den "generaliserade Rabi-frekvensen." För fall där ${\displaystyle \delta \neq 0} inträffar faktiskt$ Rabi-floppning vid denna frekvens, där δ $\displaystyle \delta }$ är avstämningen , ett mått på hur långt ljuset är off-resonans i förhållande till övergång. Om man till exempel undersöker ovanstående animation med en offsetfrekvens på ±1,73, kan man se att under den 1/2 Rabi-cykel (vid resonans) som visas under animeringen, genomgår svängningen istället en hel cykel, alltså vid dubbelt så mycket ( normalt ) Rabi-frekvens $\Omega _{i,j}$ , precis som förutspått av denna ekvation. Observera också att när det infallande ljusets frekvens skiftar längre från övergångsfrekvensen, minskar amplituden för Rabi-svängningen, vilket illustreras av den streckade enveloppen i diagrammet ovan.

Två-foton Rabi-frekvens

Koherenta Rabi-svängningar kan också drivas av tvåfotonövergångar . I det här fallet betraktar vi ett system med tre atomenerginivåer, $|1\rangle$ , $|i\rangle$ och $|2\rangle$ , där $|i\rangle$ representerar ett så kallat mellantillstånd med motsvarande frekvens $\omega _{i}$ , och ett elektromagnetiskt fält med två frekvenskomponenter:

$${\hat {V}}(t)=e \mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{L1}\cos(\omega _{L1}t)+e\mathbf {r} \cdot \mathbf {E} _{L2}\cos(\omega _{L2}t)$$

Nu kan $\omega _{i}$ vara mycket större än både $\omega _{1}$ och $\omega _{2}$ , eller ${\displaystyle \omega _{2}>\omega _{i}>\omega _{1}} ,$ som illustreras i bilden till höger.

Två fotoner excitationsschema. $\omega _{i}>>\omega _{2}>\omega _{1}$ visas till vänster, medan ${ \displaystyle \omega _{2}>\omega _{i}>\omega _{1}}$ visas till höger. Den vertikala axeln är frekvensaxeln (eller energiaxeln).

En tvåfotonövergång är inte detsamma som excitation från marken till mellantillståndet, och sedan ut ur det mellanliggande tillståndet till det exciterade tillståndet. Istället absorberar atomen två fotoner samtidigt och främjas direkt mellan det initiala och slutliga tillståndet. Det finns två nödvändiga förutsättningar för att denna två-fotonprocess (även känd som en Raman-process), ska vara den dominerande modellen för ljus-materia-interaktionen:

$${\begin{aligned}\omega _{L2}+\omega _{L1}&=\omega _{1}-\omega _{2}\\\Delta =|\omega _{L1 }-\omega _{1}|&>>0\end{aligned}}$$

Med ord måste summan av frekvenserna för de två fotonerna vara i resonans med övergången mellan initial- och sluttillståndet, och fotonernas individuella frekvenser måste avstämmas från mellantillståndet till initial- och sluttillståndsövergångarna. Om det sistnämnda villkoret inte är uppfyllt och $\Delta \to 0$ kommer den dominerande processen att styras av hastighetsekvationer där det mellanliggande tillståndet befolkas och stimuleras och spontana emissionshändelser från det tillståndet förhindrar möjligheten att driver koherenta svängningar mellan det initiala och slutliga tillståndet.

Vi kan härleda tvåfotonernas Rabi-frekvens genom att återgå till ekvationerna

$${\begin{aligned}i{\ punkt {c}}_{1}(t)&={\frac {\Omega _{1i}c_{2}}{2}}e^{i\Delta t}\\i{\dot {c} }_{i}(t)&={\frac {\Omega _{1i}^{*}c_{1}}{2}}e^{-i\Delta t}\end{aligned}}$$

som nu beskriver excitation mellan mark- och mellantillstånd. Vi vet att vi har lösningen

$$c_{i}(t)={\frac {\Omega _{1i}\sin {\bigg ( }{\frac {{\tilde {\Omega }}_{1i}t}{2}}{\bigg )}}{{\tilde {\Omega }}_{1i}}}$$

där ${\tilde {\Omega }}_{1i}$ är den generaliserade Rabi-frekvensen för övergången från det initiala till det mellanliggande tillståndet. På samma sätt har vi ekvationerna för den mellanliggande till slutliga övergången

$${\begin{aligned}i{\ punkt {c}}_{i}(t)&={\frac {\Omega _{i2}c_{2}}{2}}e^{i\Delta t}\\i{\dot {c} }_{2}(t)&={\frac {\Omega _{i2}^{*}c_{i}}{2}}e^{-i\Delta t}\end{aligned}}$$

Nu kopplar vi in $c_{i}(t)$ i ekvationen ovan för ${\dot {c}}_{2}(t)$

$$i{\dot {c}}_{2} (t)={\frac {\Omega _{i2}^{*}\Omega _{1i}\sin {\bigg (}{\frac {{\tilde {\Omega}}_{1i}t}{ 2}}{\bigg )}}{2{\tilde {\Omega }}_{1i}}}e^{-i\Delta t}$$

Så att när vi löser denna ekvation finner vi att koefficienten är proportionell mot:

$$c_{2}(t)\propto {\frac {\Omega _{i2}\Omega _{1i}}{2\Delta }}$$

Detta är den effektiva eller två-foton Rabi-frekvensen. Det är produkten av de individuella Rabi-frekvenserna för $|1\rangle \to |i\rangle$ och $|i\rangle \to |2\rangle$ övergångar, dividerat med avstämningen från det mellanliggande tillståndet $|i\rangle$ .

Se även

• Rabi cykel
• Vakuum Rabi oscillation
• Rabi-resonansmetod