Orbital magnetisering

Inom kvantmekaniken hänvisar orbital magnetisering , M _orb , till magnetiseringen som induceras av orbital rörelse av laddade partiklar , vanligtvis elektroner i fasta ämnen . Termen "orbital" skiljer den från bidraget av spinnfrihetsgrader, M _spin , till den totala magnetiseringen. En orbital magnetisering som inte är noll kräver bruten tidsomkastningssymmetri, som kan uppstå spontant i ferromagnetiska och ferrimagnetiska material, eller kan induceras i ett icke- magnetiskt material av ett applicerat magnetfält .

Definitioner

Det orbitala magnetiska momentet för ett ändligt system, såsom en molekyl, ges klassiskt av

$\mathbf {m} _{\rm {orb}}={\frac {1}{2}}\int d^{3 }\mathbf {r} \,\mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )$

där J ( r ) är strömtätheten i punkt r . (Här används SI-enheter ; i gaussiska enheter skulle prefaktorn vara 1/2 c istället, där c är ljusets hastighet .) I ett kvantmekaniskt sammanhang kan detta även skrivas som

$\mathbf {m} _{\rm {orb}}={\frac {-e}{2m_{e}}}\langle \Psi \vert \mathbf {L} \vert \Psi \rangle$

där − e och m _{e är} elektronens laddning och massa , Ψ är marktillståndsvågfunktionen och L är rörelsemängdsoperatorn . Det totala magnetiska momentet är

$\mathbf {m} =\mathbf {m} _{\rm {orb}}+\mathbf {m} _{\rm {spin}}$

där spinnbidraget i sig är kvantmekaniskt och ges av

$\mathbf {m} _{\rm {spin}}={\frac {-g_{s}\mu _{\rm {B}}}{\hbar }}\,\langle \Psi \vert \mathbf {S} \vert \Psi \rangle$

där g _s är g-faktorn för elektronspin , μ _B är Bohr-magnetonen , ħ är den reducerade Planck-konstanten och S är elektronspinoperatorn .

Orbitalmagnetiseringen M definieras som orbitalmomentdensiteten; dvs omloppsmoment per volymenhet. För en kristall med volym V som består av isolerade enheter (t.ex. molekyler) märkta med ett index j som har magnetiska moment m _{orb, j} , är detta

$\mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {1}{V}}\summa _{j\in V}\mathbf {m} _{{\rm {orb}} ,j}\;.$

Men verkliga kristaller är uppbyggda av atomära eller molekylära beståndsdelar vars laddningsmoln överlappar varandra, så att ovanstående formel inte kan tas som en grundläggande definition av orbital magnetisering. Först nyligen har teoretiska utvecklingar lett till en riktig teori om orbital magnetisering i kristaller, som förklaras nedan.

Teori

Svårigheter i definitionen av orbital magnetisering

För en magnetisk kristall är det frestande att försöka definiera

$\mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {1}{2V}}\int _{ V}d^{3}\mathbf {r} \,\mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )$

där gränsen tas när volymen V i systemet blir stor. Men på grund av faktorn r i integranden har integralen bidrag från ytströmmar som inte kan försummas, och som ett resultat leder ovanstående ekvation inte till en bulkdefinition av orbital magnetisering.

Ett annat sätt att se att det finns en svårighet är att försöka skriva ner det kvantmekaniska uttrycket för orbitalmagnetiseringen i termer av de upptagna enpartikelfunktionerna Bloch | ψ _{n k} ⟩ av band n och kristallmomentum k :

$\mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {-e}{2m_{e}}}\summa _{n}\int _{\rm {BZ }}{\frac {d^{3}k}{(2\pi )^{3}}}\,\langle \psi _{n\mathbf {k} }\vert \mathbf {r} \times \ mathbf {p} \vert \psi _{n\mathbf {k} }\rangle \,,$

där p är momentumoperatorn , L = r × p , och integralen utvärderas över Brillouin-zonen (BZ). Men eftersom Bloch-funktionerna är utökade är matriselementet för en kvantitet som innehåller r -operatorn dåligt definierat, och denna formel är faktiskt dåligt definierad.

Atomsfärens approximation

I praktiken beräknas orbital magnetisering ofta genom att sönderdela rymden i icke-överlappande sfärer centrerade på atomer (liknar i anda till muffin- tenn approximationen ), beräkna integralen av r × J ( r ) inuti varje sfär, och summera bidragen. Denna approximation försummar bidragen från strömmar i interstitialområdena mellan atomsfärerna. Ändå är det ofta en bra approximation eftersom omloppsströmmarna som är associerade med delvis fyllda d- och f -skal vanligtvis är starkt lokaliserade inuti dessa atomära sfärer. Det förblir dock ett ungefärligt tillvägagångssätt.

Modern teori om orbital magnetisering

En allmän och exakt formulering av teorin om orbital magnetisering utvecklades i mitten av 2000-talet av flera författare, först baserad på ett semiklassiskt tillvägagångssätt, sedan på en härledning från Wannier-representationen och slutligen från en långvåglängdsexpansion . Den resulterande formeln för orbital magnetisering, specialiserad på noll temperatur, är

$\mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {e}{2\hbar }}\sum _{n}\int _{\rm { BZ}}{\frac {d^{3}k}{(2\pi )^{3}}}\,f_{n\mathbf {k} }\;\operatörsnamn {Im} \;\left\langle {\frac {\partial u_{n\mathbf {k} }}{\partial {\mathbf {k} }}}\right|\times \left(H_{\mathbf {k} }+E_{n\mathbf {k} }-2\mu \right)\left|{\frac {\partial u_{n\mathbf {k} }}{\partial {\mathbf {k} }}}\right\rangle ,$

där f _{n k} är 0 respektive 1 när bandenergin E _{n k} faller över eller under Fermi-energin μ ,

$H_{\mathbf {k} }=e^{-i\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} }He^{i\ mathbf {k} \cdot \mathbf {r} }$

är den effektiva Hamiltonian vid vågvektorn k , och

$u_{n\mathbf {k} }(\mathbf {r} )=e^{-i\mathbf {k} \ cdot \mathbf {r} }\psi _{n\mathbf {k} }(\mathbf {r} )$

är den cellperiodiska Bloch-funktionen tillfredsställande

$H_{\mathbf {k} }\left|u_{n\mathbf {k} }\right\rangle =E_{n\mathbf {k} }\left|u_{n\mathbf {k} }\ höger\rangle \;.$

En generalisering till ändlig temperatur är också tillgänglig. Observera att termen som involverar bandenergin E _{n k} i denna formel egentligen bara är en integral av bandenergin gånger Berry-kurvaturen . Resultat beräknade med ovanstående formel har förekommit i litteraturen. En färsk granskning sammanfattar denna utveckling.

Experiment

Orbitalmagnetiseringen av ett material kan bestämmas noggrant genom att mäta det gyromagnetiska förhållandet y , dvs förhållandet mellan det magnetiska dipolmomentet hos en kropp och dess vinkelmoment. Det gyromagnetiska förhållandet är relaterat till spinn och orbital magnetisering enligt

$\gamma =1+{\frac {M_{\mathrm {orb} }}{(M_{\mathrm {spin} }+M_{\mathrm {orb} })}}$

De två huvudsakliga experimentella teknikerna är baserade antingen på Barnett-effekten eller Einstein-de Haas-effekten . Experimentella data för Fe, Co, Ni och deras legeringar har sammanställts.