Lawrence Que Jr.

Lawrence Que, Jr.
Alma mater	Ateneo de Manila University BS (1969) University of Minnesota Ph.D. (1973)
Känd för	Första isolering av ett icke-hem Fe(IV)=O-komplex
Utmärkelser	ACS Award i oorganisk kemi (2017)
Vetenskaplig karriär
Fält	Biooorganisk kemi
institutioner	University of Minnesota Cornell University
Avhandling	Nuclear Magnetic Resonance (NMR) Studies of Stereochemically Nonrigid Complexes (1973)
Doktorandrådgivare	Louis H. Pignolet
Andra akademiska rådgivare	Richard H. Holm , Eckhard Münck
Hemsida	Länk

Lawrence Que Jr. är en kemist som specialiserar sig på biooorganisk kemi och är en Regents Professor vid University of Minnesota, Twin Cities . Han mottog 2017 American Chemical Society (ACS) Award i oorganisk kemi för sina bidrag till området., och 2008 års ACS Alfred Bader Award i biooorganisk kemi.

Biografi

Lawrence Que Jr. tog sin kandidatexamen i kemi från Ateneo de Manila University i Quezon City , Filippinerna 1969, och tog sedan sin doktorsexamen. examen i kemi från University of Minnesota 1973 under ledning av prof. Louis H. Pignolet. Med Prof. Pignolet studerade Que stereokemisk icke-rigiditet i koordinationskomplex med proton-NMR-spektroskopi .

Que genomförde postdoktorala studier med prof. Richard H. Holm vid Massachusetts Institute of Technology från 1973 till 1974, där han studerade järn-svavelkluster i proteiner och syntesen av modellkluster. Han var sedan postdoktor hos prof. Eckard Münck vid Grey Freshwater Biological Institute vid University of Minnesota från 1975 till 1977. Tillsammans med prof. Münck studerade Que mekanismen för protocatechuate 3,4-dioxygenas enzymet, med hjälp av Mössbauer och EPR spektroskopier , såväl som inhibitionsstudier .

Que började sin oberoende forskarkarriär vid Cornell University som biträdande professor i kemi 1977. Han flyttade sedan tillbaka till University of Minnesota 1983 där han för närvarande är Regents Professor.

Que har publicerat över 450 forskningsmanuskript och 7 patent. Han har hållit närmare 300 inbjudna föreläsningar och handlett nästan 50 doktorander. Hans forskargrupp för oorganisk kemi vid University of Minnesota fokuserar på järnkemi som är relevant för biokatalys, i ett försök att bättre förstå syreaktiveringsmekanismer för icke-hema järnenzymer. Hans grupp arbetar också med att designa funktionella modeller för järnenzymer och fånga, observera och kategorisera högaktiva metallbaserade intermediärer. Han arbetar också med att skapa bioinspirerade oxidationskatalysatorer för grön kemi. För sina bidrag till området oorganisk och biooorganisk kemi fick Que American Chemical Societys Alfred Bader Award 2008 i biooorganisk kemi och 2017 pris i oorganisk kemi.

Forskning

Bioinspirerad katalys

Que har studerat beteendet hos högvalenta järn -oxo-arter i förhållande till deras förmåga att hydroxylera. Tidigare högvärdiga järn-oxo-arter har noterats och studerats genom att observera [(Por•)Fe(IV)=O]+ i hemsystem. Det är dock ännu inte fastställt att ett högvalent tillstånd skulle kunna nås utan en icke-hemligandmiljö. Que och hans grupp studerade olika icke-hemjärnbaserade komplex och genom utarbetat mekanistiskt arbete bevisade att Fe(V)=O-arter verkligen kan existera utan den stödjande hemliganden.

Strukturen av [Fe(II)(TPA)(CH3CN ₎ 2 _] 2+ ^är katalysatorn i detta reaktionsschema.

Icke-hema järnoxygenaser

(HPCA) 2,3-dioxygenas med hemjärncentrum. Varje färgad kedja innehåller ett järnhemcentrum. Den svarta sfären i insättningsbilden representerar järnkärnorna.

Ett av Ques fokus är på aktiveringen av dioxygenarter i biologiska system genom icke-hemjärnaktiva platser. Mer specifikt är ett av Ques fokus på homoprotokatekuat (HPCA) 2,3-dioxygenas, som förmedlar elektronöverföringen mellan katekolsubstrat och O ₂ för att bilda en [M(II)(semikinon)superoxo]-mellanprodukt. Icke-hemjärnaktiva ställen, inklusive de som involverar Mn(II) och Co(II), har visat sig vara lika potenta som hemjärnaktiva ställen med jämförbara eller högre KMO 2 _och k _cat . Genom att utforska nonheme järnoxygenaser hoppas Que kunna optimera de första stegen i industriell produktion av metangas , vilket skulle ge enorma energibesparingar för industrin.

Ett reaktionsschema för Fe/Co-HPCD som katalysator.

Högvärdigt järn-oxos

Kristallstruktur av trans-[Fe(IV)(O)(TMC)(NCCH3) _] (OTf) ₂ . Orange sfär representerar Fe, röd sfär representerar O, blålila sfärer representerar N och grå sfärer representerar C. H-atomer och OTf-motjoner har utelämnats.

Que har arbetat med att syntetisera oxoiron(IV)-komplex. År 2003 rapporterade Que den kristallografiska och spektroskopiska karakteriseringen av ett lågt spinn ( S = 1) Fe(IV)=O. Det första kristallografiska exemplet på ett högt spinn ( S = 2) Fe(IV)=O uppnåddes 2009, och 2011 bevisade Que att liganden som användes i den tidigare studien också kunde stödja ett trikjoniskt cyanojärn(IV)-komplex.

externa länkar

• Lawrence Que Jr. -publikationer indexerade av Google Scholar