Vinkelkorrelation av elektronpositronförintelsestrålning

Experiment med kondenserad materia
ARPES
ACAR
Neutronspridning
röntgenspektroskopi
Kvantoscillationer
Scanning tunnelmikroskopi

Vinkelkorrelation av elektron Positronförintelsestrålning (ACAR eller ACPAR) är en teknik inom fast tillståndsfysik för att undersöka den elektroniska strukturen hos metaller. Den använder positroner som implanteras i ett prov och förintar med elektronerna. I de flesta annihilationshändelser skapas två gammakvanter som, i referensramen för elektron-positronparet, sänds ut i exakt motsatta riktningar. I laboratorieramen finns en liten vinkelavvikelse från kollinearitet, som orsakas av elektronens rörelsemängd . Därför ger mätning av vinkelkorrelationen för förintelsestrålningen information om rörelsemängdsfördelningen av elektronerna i det fasta ämnet.

Undersökning av den elektroniska strukturen

Fermi-yta och elektronmomentdensitet av koppar i det reducerade zonschemat mätt med 2D ACAR.

Alla makroskopiska elektroniska och magnetiska egenskaper hos ett fast ämne är ett resultat av dess mikroskopiska elektroniska struktur. I den enkla fria elektronmodellen interagerar inte elektronerna med varandra eller med atomkärnorna. Relationen mellan energi $E$ och momentum $p$ ges av

$E={\frac {p^{2}}{2m}}$

med elektronmassan $m$ . Därför finns det ett entydigt samband mellan elektronenergi och momentum. På grund av Paulis uteslutningsprincip fyller elektronerna alla tillstånd upp till en maximal energi, den så kallade Fermi-energin . Med momentum-energi-relationen motsvarar detta Fermi-momentet $p_{F}$ . Gränsen mellan ockuperade och obesatta momentumtillstånd, Fermi-ytan , är utan tvekan den mest betydelsefulla egenskapen hos den elektroniska strukturen och har ett starkt inflytande på den fasta substansens egenskaper. I den fria elektronmodellen är Fermi-ytan en sfär.

Med ACAR är det möjligt att mäta elektronernas rörelsemängdsfördelning. En mätning på en fri elektrongas till exempel skulle ge en positiv intensitet för momenta $p<p_{F}$ och noll intensitet för $p>p_{F}$ . Själva Fermi-ytan kan lätt identifieras från en sådan mätning genom diskontinuiteten vid $p_{F}$ .

Exempel på en 1D-elektronmomentdensitet mätt med en ACAR-mätning. Band som korsar Fermi-nivån ger diskontinuiteter (gröna) som överlagras på en kontinuerlig fördelning från helt fyllda band (orange).

I verkligheten finns det interaktion mellan elektronerna med varandra och kristallens atomkärnor. Detta har flera konsekvenser: Till exempel bryts det entydiga förhållandet mellan energi och momentum i ett elektroniskt tillstånd och en elektronisk bandstruktur bildas. Att mäta rörelsemängden för ett elektroniskt tillstånd ger en fördelning av rörelsemängder som alla är åtskilda av reciproka gittervektorer. Därför ger en ACAR-mätning på ett fast material med helt fyllda band (dvs på en isolator ) en kontinuerlig fördelning. En ACAR-mätning på en metall har diskontinuiteter där band korsar Fermi-nivån i alla Brillouin-zoner i ömsesidigt utrymme. Denna diskontinuerliga fördelning överlagras av en kontinuerlig fördelning från de helt fyllda banden. Från diskontinuiteterna kan Fermi-ytan extraheras.

Eftersom positroner som skapas av beta-sönderfall har en longitudinell spinnpolarisation är det möjligt att undersöka den spinnupplösta elektroniska strukturen hos magnetiska material. På så sätt kan bidrag från majoritets- och minoritetsspinnkanalen separeras och Fermiytan i respektive spinnkanaler mätas.

ACAR har flera fördelar och nackdelar jämfört med andra, mer välkända tekniker för undersökning av den elektroniska strukturen som ARPES och kvantoscillation : ACAR kräver varken låga temperaturer, höga magnetfält eller UHV -förhållanden. Vidare är det möjligt att sondera den elektroniska strukturen vid ytan och i bulken ( $\approx$ 100 nm djup). ACAR är dock beroende av defektfria prover 10-6 ^eftersom vakanskoncentrationer på upp till per atom effektivt kan fånga positroner och förvränga mätningen.

Teori

I en ACAR-mätning mäts vinkelavvikelsen för många par av annihilationsstrålning. Därför kallas den underliggande fysiska observerbara ofta 'två foton momentumdensitet' (TPMD) eller $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ . Kvantmekaniskt $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ uttryckas som det kvadratiska absolutvärdet av Fouriertransformen av multipartikelvågfunktionen $\Psi ^{ep}(\mathbf {r} )$ av all elektron och positron i det fasta ämnet:

$\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\left|\int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi ^{ep} (\mathbf {r} )\right|^{2}$

Eftersom det inte är möjligt att föreställa sig eller beräkna multipartikelvågfunktionen $\Psi ^{ep}(\mathbf {r} )$ skrivs den ofta som summan av den enskilda partikeln vågfunktioner för elektronen $\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )$ i ${\displaystyle \mathbf {k } }:$ e tillståndet i ${\displaystyle j}:$ e bandet och positronvågsfunktionen $\Psi ^{p}(\mathbf {r} )$ :

$\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\summa _{j}\summa _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|\int d\ mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf { r} ){\sqrt {\gamma (\mathbf {r} )}}\right|^{2}$

Förbättringsfaktorn $\gamma (\mathbf {r} )$ står för elektron-positronkorrelationen. Det finns sofistikerade förbättringsmodeller för att beskriva elektron-positronkorrelationerna, men i det följande kommer det att antas att $\gamma =1$ . Denna approximation kallas den oberoende partikelmodellen (IPM).

En mycket illustrativ form av TPMD kan erhållas genom att använda Fourier-koefficienterna för vågfunktionsprodukten $\Psi _{\mathbf {k} ,j} ^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )$ :

$C_{\mathbf {G} ,j}( \mathbf {k} )=\int \int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {r(k+G)} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e }(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )$

Dessa Fourierkoefficienter är fördelade över alla reciproka vektorer $\mathbf {G}$ . Om man antar att överlappningen av elektronen och positronvågsfunktionen är konstant för samma band ${\displaystyle j} ,$ summerar $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p } )$ över alla reciproka gittervektorer ger ett mycket lärorikt resultat:

$\mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )=\summa _{\mathbf {G} }\rho ^{2 \gamma }(\mathbf {G+k} )=\summa _{j}\summa _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}( \mathbf {k} )\right|^{2}=\sum _{j}A_{j}\Theta (\mathbf {k} _{F}-\mathbf {k} )$

Funktionen $\Theta (\mathbf {k} )$ är Heaviside-stegfunktionen och konstanten $A_{j}=\summa _{\mathbf {G} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )\right|^{2}$ . Detta betyder att om $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ viks tillbaka till den första Brillouin-zonen, är den resulterande densiteten platt utom vid Fermi-momentet. Därför kan Fermi-ytan lätt identifieras genom att leta efter dessa diskontinuiteter i $\mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )$ .

Experimentella detaljer

När en elektron och en positron förintas, bevarar förintelsestrålningen den initiala elektronens rörelsemängd genom en Doppler-förskjutning och en vinkelavvikelse från kollinearitet.

När en positron implanteras i en fast substans kommer den snabbt att förlora all sin kinetiska energi och förintas med en elektron. Genom denna process skapas två gammakvantor med 511 keV som är i referensramen för elektronpositronparet som emitteras i exakt antiparallella riktningar. I laboratorieramen finns dock en dopplerförskjutning från 511 keV och en vinkelavvikelse från kollinearitet. Även om hela momentuminformationen om elektronens rörelsemängd är kodad i annihilationsstrålningen, kan den på grund av tekniska begränsningar inte återställas helt. Antingen mäter man Doppler-breddningen av 511 keV annihilationsstrålning (DBAR) eller vinkelkorrelationen av annihilationsstrålningen (ACAR).

behövs en detektor med hög energiupplösning som en germaniumdetektor med hög renhet. Sådana detektorer löser vanligtvis inte positionen för absorberade fotoner. Därför kan endast den longitudinella komponenten av elektronmomentet $p_{\parallel }$ mätas. Den resulterande mätningen är en 1D-projektion av $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ .

I ACAR-positionskänsliga detektorer, gammakameror eller flertrådiga proportionella kammare används. Sådana detektorer har en positionsupplösning på typiskt 1 till 3 mm men en energiupplösning som är precis tillräckligt bra för att sortera ut spridda fotoner eller bakgrundsstrålning. När $p_{\parallel }$ kasseras, mäts en 2D-projektion av ρ $\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}.$ För att få en hög vinkelupplösning på 1 × 10 ⁻³ rad och bättre måste detektorerna ställas upp på avstånd mellan 16 och 20 m från varandra. Även om det är möjligt att få ännu bättre vinkelupplösningar genom att placera detektorerna längre ifrån varandra, kommer detta på bekostnad av räknehastigheten. Redan med måttliga detektoravstånd tar mätningen av en projektion av $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ vanligtvis veckor.

Eftersom ACAR mäter projektioner av TPMD är det nödvändigt att rekonstruera $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ för att återställa Fermi-ytan. För en sådan rekonstruktion används liknande tekniker som för röntgendatortomografi . Till skillnad från en människokropp har en kristall många symmetrier som kan inkluderas i rekonstruktionen. Detta gör proceduren mer komplex men ökar kvaliteten på rekonstruktionen. Ett annat sätt att utvärdera ACAR-spektra är genom en kvantitativ jämförelse med ab initio-beräkningar .

Historia

Under de första åren användes ACAR främst för att undersöka fysiken i elektron-positronförintelseprocessen. På 1930-talet diskuterades flera förintelsemekanismer. Otto Klemperer kunde med sin vinkelkorrelationsuppställning visa att elektron-positronparen förstörs huvudsakligen till två gammakvanter som emitteras antiparallellt. På 1950-talet insåg man att genom att mäta avvikelsen från kollineariteten hos förintelsen kan man få information om den elektroniska strukturen hos ett fast ämne.

Under denna tid användes främst inställningar med 'lång slitsgeometri'. De bestod av en positronkälla och ett prov i mitten, en fast detektor på ena sidan och en andra rörlig detektor på den andra sidan av provet. Varje detektor kollimerades på ett sådant sätt att det aktiva området var mycket mindre i den ena än i den andra dimensionen (alltså "lång slits"). En mätning med en lång slitsuppsättning ger en 1D-projektion av elektronmomentdensiteten $\rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )$ . Därför kallas denna teknik 1D-ACAR.

Utvecklingen av tvådimensionella gammakameror och proportionella kammare med flera trådar under 1970-talet och början av 1980-talet ledde till inrättandet av den första 2D-ACAR-spektrometern. Detta var en förbättring av 1D-ACAR på två sätt: i) Detektionseffektiviteten kunde förbättras och ii) informationsinnehållet ökades kraftigt eftersom mätningen gav en 2D-projektion av ρ 2 γ ( p ) ${ 2\gamma }(\mathbf {p} )}$ . Ett viktigt tidigt exempel på användningen av spinnpolariserad 2D-ACAR är beviset på halvmetallicitet i halv- Heusler-legeringen NiMnSb.

Vidare läsning

•   Dupasquier, Alfredo (1995-01-01). Positronspektroskopi av fasta ämnen . IOS Tryck. ISBN 9789051992038 .
• Dugdale, SB (2014). "Sonning av Fermi-ytan genom positronförintelse och Compton-spridning" . Lågtemperaturfysik . 40 (4): 328. Bibcode : 2014LTP....40..328D . doi : 10.1063/1.4869588 . hdl : 1983/df44f2a9-b0e0-4900-8fb2-8a74d13a3889 .