Plutonium-galliumlegering

Plutonium–galliumlegering ( Pu–Ga ) är en legering av plutonium och gallium , som används i kärnvapengropar , komponenten i ett kärnvapen där klyvningskedjereaktionen startas. Denna legering utvecklades under Manhattan Project .

Översikt

Metalliskt plutonium har flera olika fasta allotroper . δ-fasen är den minst täta och lättast att bearbeta. Den bildas vid temperaturer på 310–452 °C vid omgivningstryck (1 atmosfär), och är termodynamiskt instabil vid lägre temperaturer. Plutonium kan dock stabiliseras i δ-fasen genom att legera det med en liten mängd av en annan metall. Den föredragna legeringen är 3,0–3,5 molprocent (0,8–1,0 viktprocent) gallium .

Pu–Ga har många praktiska fördelar:

• stabil mellan -75 till 475 °C,
• mycket låg termisk expansion ,
• låg känslighet för korrosion (4% av korrosionshastigheten för rent plutonium),
• god gjutbarhet; eftersom plutonium har den sällsynta egenskapen att det smälta tillståndet är tätare än det fasta tillståndet, minskar tendensen att bilda bubblor och inre defekter.

Användning i kärnvapen

Stabiliserad δ-fas Pu–Ga är formbar och kan rullas till plåt och bearbetas med konventionella metoder. Den är lämplig för formning genom varmpressning vid ca 400 °C. Denna metod användes för att bilda de första kärnvapengroparna.

Mer moderna gropar produceras genom gjutning. Subkritiska tester visade att bearbetad och gjuten plutoniumprestanda är densamma. Eftersom endast ε-δ-övergången sker under kylning är gjutning av Pu-Ga lättare än att gjuta rent plutonium.

δ-fasen Pu–Ga är fortfarande termodynamiskt instabil, så det finns oro för dess åldrande beteende. Det finns betydande skillnader i densitet (och därför volym) mellan de olika faserna. Övergången mellan δ-fas och α-fas plutonium sker vid en låg temperatur på 115 °C och kan nås av misstag. Förebyggande av fasövergången och tillhörande mekaniska deformationer och därav följande strukturella skador och/eller förlust av symmetri är av avgörande betydelse. Under 4 mol% gallium är den tryckinducerade fasförändringen irreversibel.

Fasändringen är dock användbar under driften av ett kärnvapen. När reaktionen startar genererar den enorma tryck, i storleksordningen hundratals gigapascal. Under dessa förhållanden omvandlas δ-fas Pu–Ga till α-fas, som är 25 % tätare och därmed mer kritisk .

Effekt av gallium

Plutonium i sin α-fas har en låg inre symmetri, orsakad av ojämn bindning mellan atomerna, som mer liknar (och beter sig som) en keramik än en metall . Tillsats av gallium gör att bindningarna blir jämnare, vilket ökar stabiliteten i δ-fasen. α-fasbindningarna förmedlas av 5f-skalelektronerna och kan störas av ökad temperatur eller genom närvaro av lämpliga atomer i gittret som minskar det tillgängliga antalet 5f-elektroner och försvagar deras bindningar. Legeringen är tätare i smält tillstånd än i fast tillstånd, vilket utgör en fördel för gjutning då tendensen att bilda bubblor och inre defekter minskar.

Gallium tenderar att segregera i plutonium, vilket orsakar "kärnbildning" - galliumrika centra av korn och galliumfattiga korngränser. För att stabilisera gittret och vända och förhindra segregering av gallium glödgning vid temperaturen strax under δ–ε fasövergången, så galliumatomer kan diffundera genom kornen och skapa homogen struktur. Tiden för att uppnå homogenisering av gallium ökar med ökande kornstorlek hos legeringen och minskar med ökande temperatur. Strukturen för stabiliserat plutonium vid rumstemperatur är samma som ostabiliserat vid δ-fastemperatur, med skillnaden mellan galliumatomer som ersätter plutonium i fcc -gittret.

Förekomsten av gallium i plutonium anger dess ursprung från vapenfabriker eller avvecklade kärnvapen. Den isotopiska signaturen av plutonium möjliggör sedan grov identifiering av dess ursprung, tillverkningsmetod, typ av reaktor som används i dess produktion och grov historia av bestrålningen, och matchning till andra prover, vilket är viktigt vid utredning av kärnsmuggling .

Åldrande

Det finns flera plutonium- och gallium- intermetalliska föreningar : PuGa, Pu ₃ Ga och Pu ₆ Ga.

Under åldring av den stabiliserade δ-legeringen segregerar gallium från gittret och bildar regioner av Pu ₃ Ga (ζ'-fas) inom α-fasen, med motsvarande dimensions- och densitetsförändring och uppbyggnad av inre spänningar. Nedfallet av plutonium producerar dock energiska partiklar ( alfapartiklar och uran-235 kärnor) som orsakar lokala störningar av ζ'-fasen och etablerar en dynamisk jämvikt med endast en blygsam mängd ζ'-fas närvarande, vilket förklarar legeringens oväntat långsamma, graciöst åldrande. Alfapartiklarna fångas som interstitiella heliumatomer i gittret, sammansmälta till små (ca 1 nm diameter) heliumfyllda bubblor i metallen och orsakar försumbara nivåer av tomrumsvullnad; storleken på bubblor verkar vara begränsad, även om deras antal ökar med tiden.

Tillsats av 7,5 vikt-% plutonium-238 , som har betydligt snabbare sönderfallshastighet, till legeringen ökar åldringsskada med 16 gånger, vilket hjälper till med forskning om plutoniumåldring. Blue Gene superdator hjälpte till med simuleringar av plutoniumåldringsprocesser.

Produktion

Plutoniumlegeringar kan framställas genom att tillsätta en metall till smält plutonium. Men om legeringsmetallen är tillräckligt reduktiv kan plutonium tillsättas i form av oxider eller halogenider. δ-fas plutonium-gallium- och plutonium-aluminiumlegeringar framställs genom att tillsätta plutonium(III)fluorid till smält gallium eller aluminium, vilket har fördelen att man undviker direkt att göra med den mycket reaktiva plutoniummetallen.

Upparbetning till MOX-bränsle

För upparbetning av överskott av stridsspetsgropar till MOX-bränsle måste majoriteten av gallium avlägsnas eftersom dess höga halt kan störa bränslestavens beklädnad ( gallium angriper zirkonium ) och med migration av klyvningsprodukter i bränslepellets. I ARIES-processen omvandlas groparna till oxid genom att materialet omvandlas till plutoniumhydrid , sedan valfritt till nitrid och sedan till oxid. Gallium avlägsnas sedan mestadels från den fasta oxidblandningen genom upphettning till 1100 °C i en atmosfär av 94 % argon 6 % väte, vilket minskar galliumhalten från 1 % till 0,02 %. Ytterligare utspädning av plutoniumoxid under MOX-bränsletillverkningen bringar galliumhalten till nivåer som anses vara försumbara. En våt väg för avlägsnande av gallium, med jonbyte , är också möjlig. Elektroraffinering är ett annat sätt att separera gallium och plutonium.

Utvecklingshistoria

Under Manhattan-projektet beräknades den maximala mängden spädningsatomer för plutonium för att inte påverka explosionseffektiviteten vara 5 mol.%. Två stabiliserande element övervägdes, kisel och aluminium . Det var dock endast aluminium som gav tillfredsställande legeringar. Men aluminiumbenägenheten att reagera med α-partiklar och emittera neutroner begränsade dess maximala innehåll till 0,5 mol.%; nästa grundämne från borgruppen av grundämnen, gallium, prövades och befanns vara tillfredsställande. De tidiga atombombens designhemligheter som spion Klaus Fuchs skickade till sovjeterna inkluderade galliumtricket för att stabilisera faser av plutonium, och därför använde den första sovjetiska atombomben också denna legering.