Dubbel jonisering
Dubbeljonisering är en process för bildning av dubbelt laddade joner när laserstrålning utövas på neutrala atomer eller molekyler. Dubbeljonisering är vanligtvis mindre sannolikt än enelektronjonisering . Två typer av dubbeljonisering särskiljs: sekventiell och icke-sekventiell.
Sekventiell dubbeljonisering
Sekventiell dubbeljonisering är en process för bildning av dubbelladdade joner som består av två enelektronjoniseringshändelser: den första elektronen avlägsnas från en neutral atom/molekyl (lämnar en enkelladdad jon i grundtillståndet eller ett exciterat tillstånd ) följt av lossning av den andra elektronen från jonen.
Icke-sekventiell dubbeljonisering
Icke-sekventiell dubbeljonisering är en process vars mekanism skiljer sig (i någon detalj) från den sekventiella. Till exempel lämnar båda elektronerna systemet samtidigt (som i jordalkaliatomer, se nedan), den andra elektronens frigöring assisteras av den första elektronen (som i ädelgasatomer, se nedan), etc.
Fenomenet med icke-sekventiell dubbeljonisering upptäcktes experimentellt av Suran och Zapesochny för jordalkaliatomer så tidigt som 1975. Trots omfattande studier förblir detaljerna kring dubbeljonisering i jordalkaliatomer okända. Det antas att dubbeljonisering i detta fall realiseras genom övergångar av båda elektronerna genom spektrumet av autojoniserande atomtillstånd, belägna mellan den första och andra joniseringspotentialen .
För ädelgasatomer observerades först icke-sekventiell dubbeljonisering av L'Huillier . Intresset för detta fenomen växte snabbt efter att det återupptäcktes i infraröda fält och för högre intensiteter. Multipel jonisering har också observerats. Mekanismen för icke-sekventiell dubbeljonisering i ädelgasatomer skiljer sig från den i jordalkaliatomer. För ädelgasatomer i infraröda laserfält, efter en-elektronjonisering, kan den frigjorda elektronen återkollidera med moderjonen. Denna elektron fungerar som en "atomantenn", som absorberar energin från laserfältet mellan jonisering och återkollision och avsätter den i moderjonen. Oelastisk spridning på moderjonen resulterar i ytterligare kollisionsexcitation och/eller jonisering. Denna mekanism är känd som trestegsmodellen för icke-sekventiell dubbeljonisering, som också är nära besläktad med trestegsmodellen för generering av hög övertoner .
Dynamiken för dubbeljonisering inom trestegsmodellen beror starkt på laserfältets intensitet. Den maximala energin (i atomenheter ) som erhålls av den återkolliderande elektronen från laserfältet är , där är den reflekterande energin , är laserfältets styrka och är lasern frekvens. Även när är långt under joniseringspotential har experiment observerat korrelerad jonisering. Till skillnad från hög- -regimen ( ) i låg- regim ( ) assistansen från laserfältet under rekollisionen är avgörande.
Klassisk analys och kvantanalys av låg- regimen visar följande två sätt för elektronutstötning efter rekollisionen: För det första kan de två elektronerna frigöras med liten tidsfördröjning jämfört med kvartscykeln av det drivande laserfältet. För det andra är tidsfördröjningen mellan utstötningen av den första och den andra elektronen av storleksordningen kvartscykeln för drivfältet. I dessa två fall uppträder elektronerna i olika kvadranter av det korrelerade spektrumet. Om efter rekollisionen skjuts elektronerna ut nästan samtidigt, deras parallella moment har lika tecken, och båda elektronerna drivs av laserfältet i samma riktning mot detektorn. Om elektronerna efter återkollisionen stöts ut med en betydande fördröjning (kvartscykel eller mer), slutar de med att gå i motsatta riktningar. Dessa två typer av dynamik producerar distinkt olika korrelerade spektra (jämför experimentella resultat med .